Γι’ αὐτὸ τὸ λόγο μετὰ τὸ θάνατο τοῦ Πατριάρχη Ἀλεξανδρείας χειροτονήθηκε, ἀπὸ τοὺς συγκεντρωθέντες ἐκεῖ ἐπισκόπους, Πατριάρχης. Ἡ ἐκλογή του καὶ χειροτονία του ἦταν ἀποδεκτὴ ὄχι μόνο ἀπὸ τοὺς ἱεράρχες ἀλλὰ καὶ ἀπὸ τὸ Χριστιανικὸ Λαό.
Ὁ Ὅσιος Γρηγόριος ἀποδείχθηκε ἄξιος δάσκαλος τῆς Ὀρθοδοξίας. Ὑπῆρξε ταπεινὸς καὶ ἤρεμος καὶ ἔφερε σὲ πέρας ἄξια ἕνα μεγάλο φιλανθρωπικὸ καὶ ἀνθρωπιστικὸ ἔργο.
Ὅταν
ὁ αὐτοκράτορας, Λέοντας ὁ Ε’, ἀναζωπύρωσε τὴν εἰκονομαχία ὁ Γρηγόριος
ἀντέδρασε. Ἔτσι ὁ ἄρχοντας διέταξε νὰ πᾶνε τὸν Ὅσιο δέσμιο στὴν
Κωνσταντινούπολη. Ὁ Γρηγόριος μεταφέρθηκε μπροστὰ στὸν αὐτοκράτορα καὶ
ἐκεῖ χωρὶς νὰ δειλιάσει τὸν κατηγόρησε ὡς αἱρετικό, ἄθεο καὶ ἀσεβή. Ὁ
Λέοντας ἐξοργισμένος ἀπὸ τὶς κατηγορίες τοῦ Ὁσίου διέταξε νὰ τὸν
μαστιγώσουν καὶ στὴν συνέχεια νὰ τὸν κλείσουν στὴν φυλακή. Παρόλα αὐτὰ ὁ
Γρηγόριος ἐξακολουθοῦσε νὰ ὑμνεῖ τὸν Κύριο. Μαθαίνοντάς το ὁ
αὐτοκράτορας πρόσταξε νὰ τὸν ἐξορίσουν.
Ἔτσι ὁ Ὅσιος Γρηγόριος ὁδηγήθηκε στὴν ἐξορία του, ὅπου καὶ μετὰ ἀπὸ τρία χρόνια παρέδωσε τὴν ψυχή του στὸν Κύριο.